Tras dos años de riguroso entrenamiento, Roronoa Zoro regresa al archipiélago de Sabaody, marcando el inicio de una nueva etapa en su viaje para convertirse en el mejor espadachín del mundo. Su reaparición es tan impactante que Shakky, la dueña del Human Auction, comenta que fue el primero de los Sombrero de Paja en volver. Más tarde, Zoro es encontrado por Sanji después de haberse quedado dormido en un barco cubierto que, para su sorpresa, se sumergió. Al despertar, se encuentra sentado en uno de los mástiles rotos, habiendo cortado la nave por la mitad con su espada, demostrando que había abordado el barco equivocado. Este incidente culmina en un reencuentro cómico con Sanji, quien, furioso por la aparente despreocupación de Zoro, lo obliga a regresar al Thousand Sunny.
Zoro, con su característico sentido del humor, se burla de Sanji por su orden de llegada, llamándolo irónicamente "El séptimo dando ordenes al primero", lo que evidentemente enfurece a Sanji.

Posteriormente, tras recibir una llamada de Franky, Sanji informa a Zoro sobre el lugar de reunión de los Sombrero de Paja en el Grove 42. Sin embargo, un alboroto cercano llama su atención. Al investigar, se encuentran con Luffy, rodeado de Marinos, Pacifistas y la tripulación de los Falsos Piratas del Sombrero de Paja. Tras derrotar rápidamente a un Pacifista, Zoro y Sanji se reúnen con Luffy, y el trío monstruoso recién reformado emprende el camino de regreso a la nave, encontrándose con Rayleigh en el trayecto.
Ya de vuelta en el Thousand Sunny, se enfrentan a Marinos que bloquean su camino. Perona interviene, defendiéndolos de los Marinos con sus fantasmas negativos. Cuando Zoro le pregunta a Perona por qué sigue allí, ella, molesta por su tono, lo regaña por hablarle de esa manera, a pesar de haber sido lo suficientemente diligente como para llevarlo a Sabaody. Con la ayuda de Chopper y un pájaro gigante, Zoro, Luffy y Sanji finalmente regresan a la nave.
Descendiendo a la Isla Gyojin
Mientras la tripulación se maravilla del océano circundante, Zoro, con su peculiar perspectiva, comenta que ya ha visto algo similar al haberse subido a un barco pirata cubierto por error. Sanji, molesto, regaña a Zoro por arruinar el momento. Zoro intenta pescar con su espada, pero es superado por Usopp y Chopper. La tripulación se prepara para luchar contra el Kraken, y tras un encuentro con los Piratas de Caribou, donde Zoro demuestra su autoridad al interrogar a Caribou, se enfrentan a la criatura marina.

Durante la batalla contra el Kraken, Zoro, Luffy y Sanji, equipados con un "Descalzo Revestimiento", luchan en el mar. Zoro, en un movimiento audaz, procede a cortar uno de los muchos tentáculos del Kraken, para desaprobación de Luffy. El trío derrota al monstruo, pero al no usar líneas de vida, se separan de la nave. A pesar de ser arrastrados por la "cascada submarina", logran reunirse con la nave, aunque deben compartir una burbuja con Luffy y Sanji. Los Sombrero de Paja se encuentran en peligro debido a la explosión de un volcán, y aunque Zoro considera abandonar la burbuja para cortarla, Robin lo detiene. Escapan gracias al Pop Green de Usopp y Surume, con Zoro sonriendo al ver el progreso de Usopp.
Al descender a la Isla Gyojin, se encuentran con una banda de monstruos marinos liderados por Hammond, quienes les dan dos opciones: unirse a los Nuevos Piratas Gyojin o morir. Franky activa el Coup de Burst, y la nave atraviesa la burbuja que rodea la isla, cayendo en una corriente que separa a la tripulación.
Enfrentamientos en la Isla Gyojin
Tras enterarse de la desaparición de unas sirenas y de la predicción de Madame Shirley, los guardias del palacio toman medidas contra los Sombrero de Paja, encerrando a Zoro y tratando de capturar a Usopp, Nami y Brook. Después de someter al rey y a los guardias, Zoro y sus compañeros discuten. Zoro es regañado por exagerar, pero insiste en que deben luchar para defenderse y salir de la Isla Gyojin.

Los tres príncipes de la Casa de Neptuno regresan al palacio para encontrarlo bajo el control de los Sombrero de Paja. Fukaboshi habla con Zoro a través del Den Den Mushi, y Zoro exige que, a cambio de la libertad del palacio, los Sombrero de Paja puedan irse de la isla sin problemas. Fukaboshi accede y transmite el mensaje de Jinbe. Al escuchar ruidos provenientes de la habitación de Shirahoshi, Neptuno pide a Zoro y a los demás que vean a la princesa para garantizar su seguridad.
Brook sale corriendo hacia la ubicación de Shirahoshi, y al regresar, el ministro informa de su desaparición. Brook grita que los piratas (peones de Hody Jones) están invadiendo el palacio. Usopp entra en pánico, pero Zoro procede a derrotar a los piratas humanos. A pesar de estar en desventaja bajo el agua y sin revestimiento, Zoro logra asestar un golpe demoledor a Hody Jones. Mientras Jones se tambalea, Zoro sube a la superficie a respirar y agarra a Neptuno para crear una ruta de escape. Sin embargo, Neptuno cede, poniéndolos a él, Zoro, Usopp y Brook en una situación peligrosa. Hoe llega para salvarlos, pero antes de poder abandonar el palacio, Jones, revitalizado, hiere a Neptuno. Zoro, Usopp, Brook y Neptuno son capturados por los Nuevos Piratas Gyojin.
En la Plaza Gyoncorde, Brook muestra una nueva habilidad, dejando su cuerpo en forma de espíritu. Zoro le instruye que le traiga su espada para escapar. Zoro y Sanji se preparan para luchar contra los nuevos piratas Gyojin, pero Luffy utiliza su Haoshoku Haki, derrotando a la mitad de ellos. Zoro, impresionado, comenta que si Luffy como capitán no logra hacer eso, tendrían que buscar otro. La batalla comienza, y Zoro derrota al Escuadrón Shell de Hierro con suma facilidad. Más tarde, intercepta a Hyouzou antes de que ataque a Robin, comentando que Hyouzou será un buen calentamiento para el Nuevo Mundo.

A pesar de la fuerza de Hyouzou, Zoro logra cortar sus espadas, comentando que su poder ni siquiera es suficiente para matar su aburrimiento. Tras la derrota de los líderes de los nuevos piratas Gyojin, los Sombrero de Paja observan a Luffy intentar destruir a Noah. Después de la batalla, Zoro se encuentra en el Thousand Sunny, comentando a Chopper su incapacidad para moverse. Luego observa la transfusión de sangre entre Luffy y Jinbe. Mientras el Thousand Sunny se eleva, Zoro se horroriza de sí mismo por luchar públicamente de la forma en que lo hizo, diciendo que los héroes deben compartir sus bebidas. Se une al resto de la tripulación en el Palacio Ryugu para la celebración, gritando a los guardias que no les llamen héroes. Se le ve feliz aceptando una bebida de una sirena y riendo con Franky y Hatchan.
Posteriormente, Zoro se encuentra durmiendo junto a Nami, Usopp y Sanji. Luffy lo despierta preguntando si ha sentido algún tipo de animal en el palacio. Sanji, Luffy y él encuentran a Caribou intentando cazar a la princesa, por lo que lo patean. Cuando el Ministro de la Derecha sospecha de Caribou por una torre de prisión reducida a la mitad, Pappag intenta culpar a Zoro, pero este le dice que deje que culpen al ladrón. Zoro y Luffy se enteran de que Caribou también robó el tesoro del palacio y se sorprenden cuando Nami se enfada con ellos por no atarlo y recuperar el tesoro. Los hace ir a buscar a Caribou y el tesoro, encontrando a Caribou noqueado por Luffy. Recogen el tesoro y regresan al palacio. Luffy pregunta a Zoro en qué dirección ir, a lo que él le indica un lado, mientras Sanji sugiere lo contrario, ofendiendo a Zoro.
Hacia el Nuevo Mundo
Los Sombrero de Paja se despiden de los ciudadanos de la Isla Gyojin y zarpan hacia el Nuevo Mundo. Mientras se dirigen hacia allí, deciden pescar para comer. Zoro sugiere hacer una fiesta para celebrar la entrada al Nuevo Mundo. Poco después de entrar en el Nuevo Mundo, descubren una isla rodeada por un mar de llamas. Reciben una llamada de auxilio mencionando a un samurái. Zoro pregunta sobre los samuráis, y Brook le explica sobre ellos y el país de Wano.

Más tarde, Zoro, Usopp y Robin acompañan a Luffy a Punk Hazard. Mientras exploran la isla, afectada por el calor, se sorprenden al encontrar un dragón, un monstruo que Zoro creía falso. Con un esfuerzo combinado de Usopp y Luffy, Zoro logra romper la cabeza del dragón. Después de comer la carne del dragón, continúan su expedición. Zoro advierte al grupo de un lago que separa la mitad de la isla en llamas de una región helada y montañosa. El grupo de Luffy recibe una llamada de Brook, informándoles que el Sunny ha sido llevado a la parte congelada de la isla y que los demás han desaparecido. Deciden ir a la parte congelada. Mientras atraviesan el lago, son atacados por centauros. Zoro se dispone a atacar, pero es arrastrado bajo el agua por tiburones. Brook los detiene, dándoles tiempo para salir del lago. Después de salir del agua helada, roban los abrigos de los centauros, llegando a donde Trafalgar D. Water Law y Smoker están luchando.
Habilidades y Determinación
Roronoa Zoro es el espadachín de los Piratas de Sombrero de Paja y miembro del Trío Monstruoso. Reclutado como un cazarrecompensas de notoriedad, posee un poder monstruoso sin poseer el de una Fruta del Diablo, utilizando su único estilo de espada Santoryu, empuñando tres espadas. Zoro suele beber y dormir en su tiempo libre, pero en batalla se transforma en un "demonio". Su objetivo es convertirse en el Mejor Espadachín del Mundo, una promesa a su rival de la infancia, Kuina. Para lograrlo, solo necesita derrotar a Mihawk "Ojos de Halcón", el espadachín más grande del mundo.

Zoro es uno de los peleadores principales de la tripulación, compartiendo una fiera rivalidad con Sanji. Tras los eventos del Arco de Arabasta, obtuvo su primera recompensa de 60.000.000 berries. Después de Enies Lobby, su recompensa aumentó a 120.000.000 berries. Los sucesos de Dressrosa anunciaron su regreso con una recompensa de 320.000.000 berries.
Entre sus habilidades se encuentran:
- Sentidos Mejorados: Capaz de reaccionar a ataques fuera de su campo de visión.
- Desarrollo Acelerado: A través de los combates, desarrolla habilidades y potencia sus características físicas.
- Percepción Extrasensorial: Capacidad de percibir su entorno y detectar seres vivos mediante una "voz" que emiten, funcionando incluso en aquellos que no puede ver.
- Acción Instintiva (Haki): El Haki funciona independientemente de la voluntad del usuario, incluso cuando está inconsciente o recién despierto.
- Menor Vulnerabilidad a Venenos: No fue afectado por los venenos que Sanji ponía en su comida.
Debilidades: Posee un nulo sentido de orientación.
La pérdida de un ojo de Zoro, aunque objeto de especulación, fue una decisión tomada por Eiichiro Oda desde la creación del personaje, con la intención de convertirlo en un espadachín de un solo ojo.